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다층 WSe2 및 MoSe2의 초고속 유사 스핀 양자 비트

Oct 17, 2023Oct 17, 2023

Nature Communications 13권, 기사 번호: 4997(2022) 이 기사 인용

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육각형 대칭을 갖는 층상 반데르발스 물질은 개념적으로 전자 스핀처럼 동작하는 소위 밸리 인덱스 또는 밸리 슈도스핀이라는 전자에 추가적인 자유도를 제공합니다. 여기에서는 최대 9T의 평면 내 자기장 B 를 사용하여 시간 분해 패러데이 타원율(TRFE)을 통해 단층 및 다층 WSe2 및 MoSe2 재료의 여기자 전이에 대한 조사를 제시합니다. 단층 샘플에서 측정된 TRFE 시간 추적은 첫 번째 원리 계산과 일치하는 0에 가까운 평면 내 엑시톤 g 인자 g Bu를 확인하는 B 와 거의 독립적입니다. 대조적으로, 우리는 B|||0인 경우 다층 샘플에서 현저한 시간적 진동을 관찰합니다. 제1원리 계산을 통해 다층 샘플에 대해 0이 아닌 g||가 존재함을 확인합니다. 우리는 다층 샘플의 진동 TRFE 신호가 여기자의 의사 스핀 양자 비트에 의해 발생한다고 제안하며, 이는 다층 샘플의 스핀 및 의사 스핀 층 잠금의 표현입니다.

반도체 전이금속 디칼코게나이드(TMDC)는 단층 한계에서 직접 밴드갭 반도체를 형성하기 때문에 광전자공학 응용 분야에 큰 가능성을 가지고 있습니다. 이들의 광학적 특성은 매우 큰 엑시톤 결합 에너지로 인해 실온에서도 엑시톤, 즉 쿨롱 결합 전자-정공 쌍1,2에 의해 제어됩니다. 고품질 캡슐화 MoSe2 단층의 경우 엑시톤 선폭이 수명 한계에 접근하는 우수한 광학 품질이 입증되었습니다3,4. 또한 엑시톤의 변칙적이고 비고전적인 확산 거동이 TMDC 단층에 대해 감지되고 계산되었습니다. 이중층에서 시작하여 밴드갭은 간접적이 됩니다. 그럼에도 불구하고 단일 층에서 다층으로 이동하면 브릴루앙 구역의 K 지점에서 직접적인 대역 간 전이가 여전히 광 흡수를 지배합니다8. 단층 물질의 또 다른 특성은 반전 비대칭성과 결합된 강력한 스핀-궤도 결합이며, 이로 인해 밴드 가장자리의 큰 밸리 선택적 스핀-궤도 분할이 발생하고 소위 스핀 밸리 잠금이 발생합니다. 이러한 특이성은 개념적으로 전자 스핀처럼 동작하고 첫 번째 브릴루앙 구역의 두 개의 비등가 K+ 및 K- 밸리 점유와 연결되는 유사 스핀 지수의 도입으로 평가됩니다. 흥미롭게도 단일 층의 스핀 밸리 잠금은 다층의 스핀 또는 유사 스핀 층 잠금으로 변환됩니다9. TMDC 이중층의 경우 스핀 양자 게이트 설계에 스핀층 잠금을 활용할 수 있다는 제안도 있었습니다.

인접한 층에 전자와 정공이 존재하는 층간 엑시톤(IX)은 이종 이중층에서 처음으로 검출되었습니다. IX의 특성은 재료 조합에 따라 결정적으로 달라집니다. 최근에는 이종 이중층에서 IX의 계곡 분극 전류도 입증되었습니다. 이종 이중층에서는 IX의 발진기 강도가 약하지만 동종 이중층 또는 다층에서는 상황이 다를 수 있습니다16. MoS2 이중층에서는 실온까지 IX에 의한 강한 흡수가 보고되었습니다17,18,19,20,21,22. MoSe2에서는 IX의 발진기 강도가 더 작지만 상황은 MoS2와 유사합니다. 그럼에도 불구하고 IX는 H 적층 MoTe224 및 MoSe223,25 다층에서 보고되었습니다. Mo 기반 다층막과 달리 W 기반 재료의 운동량-공간 직접 IX는 지금까지 관찰되지 않았습니다. WSe2 호모이중층의 경우, 광학 밴드갭 아래의 모멘텀-간접 전이로 인한 IX가 보고되었다는 점에 유의해야 합니다.

단층 TMDC는 면외 자기장에서 매우 집중적으로 조사되었지만 다층 샘플에 대한 조사는 매우 드뭅니다. 층내 A 엑시톤의 평면 외 g 인자 g⊥는 MoSe2 및 WSe2 다층에서 단일 층보다 크기가 더 작습니다. 그러나 지금까지 이용 가능한 TMDC 다층에서 평면 내 g 인자 g 에 대한 실험적 조사는 없습니다. 면내 자기장 B 는 면내 자기장29,30,31,32에 의한 스핀 수준의 혼합을 통해 어두운 여기자 상태를 밝게 하기 위해 TMDC 단층에 적용되었습니다. 이 연구에서는 평면 내 자기장에서 WSe2 및 MoSe2 단층 및 다층에 대한 시간 분해 패러데이 타원율(TRFE) 실험을 제시합니다. 단층에 대한 실험에서 최대 9T의 평면 내 장의 중요한 영향을 관찰하지 못하지만, B|| > 0에 대한 다층의 TRFE 시간 추적에서 현저한 시간 진동이 관찰됩니다. 놀랍게도 파생된 평면 내 엑시톤 g 요인 ∣g||∣는 동일한 재료의 보고된 ∣g⊥∣ 값에 가깝습니다25.

 0 with an exponentially-damped cosine function \(S(\nu,{\tau }_{v})\propto \exp (-{{\Delta }}t/{\tau }_{v})\cos (2\pi \nu \Delta t)\) for delay times Δt well above the fast initial decay of the TRFE signals, as exemplarily shown by the red solid line in Fig. 2c for the 9 T trace. An important result is that the oscillations with frequency ν at B∥ > 0 decay with approximately the same decay time τv as the excitonic signal at B∥ = 0, and no long-lived oscillatory signal is developed. From that we conclude that the oscillations stem from a Larmor precession of the exciton magnetic moment, and not from the spin of background charge carriers, as observed for localized electrons in MoS2 and WS2 monolayers44. Furthermore, the approximate independence of the decay time τv from B∥ shows that g factor fluctuations do not play a role. Otherwise, a 1/B∥ dependence of τv would be expected45,46. Figure 3a shows a summary of all oscillation frequencies ν, extracted by this procedure, versus B∥. Clearly, a linear, Zeeman-like dependence can be recognized. The determined ∣g∥∣ are given in the legend of Fig. 3a. The experimental error margins for these values are about ±0.2. It should be noted that with TRFE experiments we can only determine the magnitude of the g factor but not its sign. Very remarkably, for all excitonic resonances, the determined ∣g∥∣ are very close to out-of-plane g factors, ∣g⊥∣, of the corresponding materials, reorted in refs. 25, 28, which are for WSe2 bulk material ∣g⊥∣ = 3.2 ± 0.2 and 3.3 ± 0.6 for the A1s and A2s intralayer excitons, respectively25. For MoSe2 bulk, the reported value for A1s is ∣g⊥∣ = 2.7 ± 0.125. Hence, we conclude that ∣g∥∣ ~ ∣g⊥∣ for multilayer TMDCs, approaching the bulk limit./p> 0 in a multilayer. For the excitons, the z component of the spin of the electron is symbolized by a small arrow with a single line, while the hole spin is indicated by an arrow with a double line. Energy splittings of the excitons due to finite g∥ are taken into account. The red double arrows should symbolize the coherent momentum-allowed oscillation between adjacent layers. c Representation of the pseudospin rotation on a Bloch sphere. The north pole corresponds to τ = +1, while the south pole represents the τ = −1 state. The orange arrow would correspond to a system, excited with linearly-polarized light./p>