나노스케일 자체

Oct 17, 2023

Nature Communications 13권, 기사 번호: 3730(2022) 이 기사 인용

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실제 재료의 Mott 전이는 1차이며 거의 항상 격자 왜곡과 연관되어 있으며, 두 기능 모두 나노텍스처 위상의 출현을 촉진합니다. 이 나노 규모의 자기 조직은 공간적으로 불균일한 영역을 생성하여 빛 여기로 인해 발생하는 일시적인 비열 전자 및 격자 상태를 호스팅하고 보호할 수 있습니다. 여기에서는 변형률 및 전자 실제 공간 구성을 계산하기 위해 시간 분해 X선 현미경과 Landau-Ginzburg 기능적 접근 방식을 결합합니다. 우리는 나노 규모의 자기 조직이 이미 저온 단사정계 단계에 존재하고 고온 커런덤 금속 단계로의 전환에 큰 영향을 미치는 전형적인 Mott 절연체인 V2O3를 조사합니다. 우리의 실험적-이론적 공동 접근 방식은 놀라운 평형 이탈 현상을 밝혀냅니다. 오랫동안 추구해 온 단사정계 금속상의 광 유도 안정화는 평형 상태와 균질한 물질에는 없지만 빛 여기가 있을 때만 준안정 상태로 나타납니다. 단사정계 격자의 기본 나노텍스처와 결합되었습니다.

19491년 원래 제안 이후 Mott 금속-절연체 전환은 계속해서 관심을 끌고 있습니다. 오랫동안 실험가들과 이론가들은 실제 재료와 모델 해밀턴에서 그러한 전이의 미세한 기초를 이해하기 위해 많은 노력을 기울여 왔습니다. 그러나 최근에는 잠재적 응용과 가장 관련이 있는 원자간 거리2보다 훨씬 긴 길이 규모와 여러 시간 규모에서 Mott 전이의 역학을 이해하기 위한 노력을 확장하는 것이 시급해졌습니다. 실제로, 실제 재료의 Mott 전이는 종종 매우 뚜렷한 1차 특성을 가지므로 이러한 전이를 가로지르려면 이전에 준안정한 한 단계가 핵을 생성하고 성장하고 최종적으로 이전에 안정했던 다른 단계보다 우세해야 합니다. 또한, 실제 Mott 전이는 거의 항상 격자 왜곡을 동반하며, 이는 전이의 1차 특성을 향상시키는 것 외에도 핵 생성 및 성장 역학을 제한하여 절연체-금속 공존 영역 내에서 나노 텍스처의 출현을 촉진합니다 ,4. 더욱이, 낮은 대칭 결정 구조, 일반적으로 절연상도 공존하는 쌍정으로 인해 불균일한 경우가 발생할 수 있습니다5. 이는 탄성 변형이 구조적 전이에 직접적으로 관여하는 경우가 종종 있습니다.

이러한 상황은 언뜻 보기에 Mott 전환을 더욱 복잡하게 만드는 원치 않는 부작용으로 간주될 수 있습니다. Mott 재료에서 고온 금속성의 시작은 저온 격자 구성의 용융을 동반하는데, 이는 느린 과정이며 나노 규모에서 영역의 복잡한 실제 공간 재배열을 의미합니다. 이러한 느린 역학은 수 THz6만큼 높은 주파수에서 작동하는 전자 휘발성 스위치를 실현하기 위한 병목 현상을 구성하며, 이는 종종 온도 변화 또는 비평형에 의해 구동되는 실제 재료에서 절연체-금속 전이(IMT)의 잠재적인 적용을 방해합니다. 빛 여기와 같은 프로토콜. 이 프레임워크에서는 최근 저항 스위칭 및 뉴로모픽 컴퓨팅 애플리케이션에 큰 관심을 끄는 온도 구동 IMT를 겪는 산화바나듐의 일시적인 비열 상태를 조사하기 위한 특별한 노력이 기울여졌습니다6,7,8,9,10,11,12 ,13,14,15,16,17,18,19,20,21. 초고속 Mottronics를 위한 모든 전자 스위칭을 달성하려는 궁극적인 목표를 가지고 전자 및 구조 변화를 분리하는 전략을 개발하는 데 많은 활동이 집중되었습니다. 단사정계 VO222,23의 광 유도 금속상에 대한 최근 주장은 광 유도 전이가 열 구동 전이와 어느 정도 유사한지, 그리고 전자 및 격자 자유도가 결합 상태로 유지되는지 여부를 다루기 위한 엄청난 노력을 촉발시켰습니다. 광 여기 도중 및 이후의 나노 규모.

0 is the strain stiffness, μ > 0 the strength of the standard anharmonic quartic term that makes E bounded from below, κ a positive parameter that depends on the elastic constants c11 and c22 (See the Supplementary Material), while γ is directly proportional to the elastic constant c14 (See the Supplementary Material). The quadratic coupling constant τ ~ c44 encodes the electronic effects that, as earlier mentioned, make the corundum structure unstable at low temperature towards a monoclinic distortion, and thus drives the transition. Therefore, τ is positive in the high-temperature corundum phase and negative in the low-temperature monoclinic one. We emphasize that the above elastic constants refer to the \(R\bar{3}c\) space group, so that, e.g., τ ~ c44 < 0 simply means that the rhombohedral phase has become unstable. The last term in (6) derives from the Saint-Venant compatibility equations (See the Supplementary Material). Specifically,/p> 0. The constraint (9) implies that a sharp interface between two domains, identified by two of the three possible directions of ϵ2, is oriented along the third one, namely along a mirror plane of the space group \(R\bar{3}c\). This is exactly what is found experimentally, as we earlier discussed./p> 0 implies that an anticlockwise/clockwise rotation of the dimers in the am–cm plane drives an expansion/compression of the bm axis, and vice versa for c14 < 0./p> τr ≳ 0, τr being the rhombohedral spinodal point. Similarly, a monoclinic phase is a local minimum for τ < τm, where the monoclinic spinodal point τm≥τr. Phase coexistence thus occurs when τ ∈ [τr, τm], and also the structural transition must take place at τc within that same interval. At ambient temperature and pressure, τ ~ c44 ≃ 53 eV/cm3, which must be greater than τc since the stable phase is corundum, and c14 ≃ −12.5 eV/cm3 67,68,69, so that γ is negative, too. Well below the structural transition at ambient pressure, τ must be smaller than τr. Moreover, since the observed monoclinic distortion corresponds to an anticlockwise rotation of the dimers and an expansion of bm, the low-temperature value of γ has to be positive. Therefore, upon lowering temperature T, τ must decrease, while c14 ∝ γ must increase and cross zero. There are actually evidence, specifically in chromium doped compounds68, that c14 does change sign approaching the transition from the corundum phase. We are not aware of any experimental measurement of c14 in pure V2O3 below room temperature. Therefore, here we can only conjecture what may happen. One possibility is that c14 crosses zero right at the structural transition, τ = τc. In such circumstances, the transition may become continuous70, which is likely the case of Cr doping with x ≳ 0.0371. The alternative compatible with the ambient pressure phase diagram in Fig. 1 for pure or weakly Ti/Cr doped V2O3 is that c14 becomes positive at temperatures higher than Tc, thus the observed first-order transition from the corundum phase, ϵ2 = 0, to the monoclinic one, ϵ2 > 0. There is still a third possibility that τ crosses τc at high temperature when c14 ∝ γ is still negative. In that case, the monoclinic phase that establishes for τ < τc corresponds to a shear strain different from that observed in V2O3 at ambient pressure, specifically to a dimer tilting in the clockwise direction or, equivalently, to opposite ϵ2 vectors. This is presumably what happens in the monoclinic metal phase observed above 32.5 GPa at 300 K33./p> 0 constant, and τ ∝ (T − T0), with T0 > 0 a parameter playing the role of a reduced temperature./p> dM the insulator, in presence of a symmetry breaking term that lowers either of the wells and depends on T and x./p> 0 to the insulator with larger d, and both may coexist. The parameter \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) plays the role of the above mentioned symmetry breaking term: \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, > \, 0\) (\({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, < \, 0\)) lowers the well centred at η < 0 (η > 0), thus stabilizes the metal (insulator). A finite shear strain contributes to \({\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\) favouring the insulating well at η > 0, thus the term −gϵ2(r)2η(r) in Eq. (11)./p> 0./p> \, 0\) from high to low temperatures. In this case, the stable rhombohedral phase, with ϵ2 = 0, is metallic. Upon crossing the first-order structural transition at T = Tc, ϵ2 jumps directly to a finite value, ϵ2(Tc), which grows upon further lowering T. If we assume, in agreement with the most recent experimental claims53, that at equilibrium there is no monoclinic metal phase in between the rhombohedral metal and monoclinic insulator, we must conclude that just after the transition to the monoclinic phase \({\epsilon }_{2}{\left({T}_{c}\right)}^{2}-{\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2} \, > \, 0\), so that the global monoclinic minimum is always insulating. Consequently, we fixed the parameters of the energy functional so that, assuming homogeneous phases, i.e., neglecting the Ginzburg term and the long-range potential, K = κ = 0 in Eq. (6), the phase diagram, see Fig. 4a, shows a direct first-order transition from a corundum metal to a monoclinic insulator, with a coexistence region of width ΔT ≃ 40K consistent with experiments. We emphasize that the absence of a stable monoclinic metal does not exclude its presence as a metastable phase that is allowed by the energy functional (12), and which we indeed find, see Fig. 4b./p> 0 and η < 0, and an upper rhombohedral metal (rM), at ϵ2 = 0 and η < 0./p> \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), otherwise the locally stable phase is metallic. For that reason, we use in the bottom panel of Fig. 6 a blue colorscale for all regions where \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} \, > \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), and a red colorscale for \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} \, < \, {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), the two colours thus distinguishing between insulating and metallic domains. We note that, as T raises, metallic domains start to nucleate first with a residual monoclinic strain, light red, that soon disappears, dark red. This gives evidence that the metastable monoclinic metal does appear across the monoclinic-rhombohedral phase transition, even though it gives in to the rhombohedral metal before a percolating metal cluster first sets in, in accordance with experiments53./p> {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\), while red keys the metallic ones, \({\epsilon }_{2}{({{{{{{{\bf{r}}}}}}}})}^{2} < {\epsilon }_{{{{{{\rm{IMT}}}}}}}^{2}\)./p> 0, being zero at f = 0 and growing with it, thus favouring the metal state with η < 0. This term is actually equivalent to a fluence-dependent threshold strain/p>

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