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GeO2의 무작위 레이저 발사 및 복제 대칭 파괴

Oct 19, 2023Oct 19, 2023

Scientific Reports 12권, 기사 번호: 19438(2022) 이 기사 인용

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측정항목 세부정보

우리는 MgO를 함유한 네오디뮴 이온(Nd3+) 도핑된 납-게르마네이트 유리-세라믹(GC)에서 무작위 레이저 발생 과정과 RSB(Replica Symmetry Breaking) 현상을 조사했습니다. 유리 샘플은 기존의 용융 담금질 기술로 제조되었으며 GC는 서로 다른 시간 간격 동안 830°C에서 모유리를 조심스럽게 실투하여 얻었습니다. X선 회절을 통해 모유리의 부분 결정화가 확인되었습니다. 모유리에 비해 \(\about\) 500%의 광발광(PL) 향상은 결정화도가 더 높은 샘플(5시간 동안 어닐링됨)에서 관찰되었습니다. GC 샘플을 그리드화하여 평균 크기 2μm의 입자를 갖는 분말을 제조했습니다. 랜덤 레이저(RL)는 Nd3+ 전이 4I9/2 → {4F5/2, 2H9/2}와 공명하여 808 nm에서 여기되고 1068 nm(전이 4F3/2 → 4I11/2)에서 방출되었습니다. 에너지 플루언스 여기 임계값(EFEth)이 0.25mJ/mm2인 가장 높은 결정화도를 갖는 샘플의 경우 RL 성능이 확실히 향상되었습니다. 향상된 성능은 샘플 내부 광자의 체류 시간 성장과 복사 손실이 감소되는 미세 결정 내에 통합된 Nd3+의 더 높은 양자 효율에 기인합니다. 또한, RL 방출의 강도 변동을 측정하여 광자 위상 전이의 특징인 RSB(Replica Symmetry Breaking) 현상을 감지했습니다. Parisi 중첩 매개변수는 EFEth 이하 및 이상의 여기에 대해 모든 샘플에 대해 결정되었습니다. 저자의 지식을 최대한 활용하여 유리-세라믹 시스템에 대해 RL 방출과 RSB가 보고된 것은 이번이 처음입니다.

광학 공동이 없는 무질서한 매체에서의 레이저 동작은 Letokhov1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11의 선구적인 연구 이후 집중적인 이론 및 실험 연구의 대상이 되어 왔습니다. 현재 RL(Random Lasers)이라고 하는 이러한 종류의 레이저 시스템에서는 광학 증폭에 기여하는 피드백 메커니즘이 기존 레이저처럼 잘 설계된 광학 공동에 의해 달성되지 않습니다. 대신, 광학 피드백은 무질서한 매체 내의 굴절률 불균일성으로 인한 광 산란에 의해 달성됩니다.

RL은 지금까지 여러 시스템에 대해 보고되었습니다. 예를 들어, 무질서한 산란 입자는 현탁액14,15에 높은 굴절률 입자를 포함하는 레이저 염료 액체 용액과 같은 이득 매질 내에 내장될 수 있습니다. 염료는 고분자막16, 생물학적 조직17, 졸-겔18에 의해 생성된 유리와 같은 고체 매트릭스에 통합될 수도 있습니다.

희토류 이온(REI)이 도핑된 결정 분말에 대해서도 무작위 레이저 발생이 광범위하게 보고되었습니다. 이러한 시스템에서 입자는 이득 매체와 산란체 역할을 모두 수행합니다. 특히, 무작위 레이징은 REI 도핑된 광섬유에서도 얻을 수 있으며, 여기서 피드백은 불균일한 굴절률을 가진 섬유 또는 상분리 유리 코어를 가진 섬유에 기록된 무작위 브래그 격자의 빛 반사로 인해 얻을 수 있습니다.

흥미롭게도 REI로 도핑된 유리질 입자를 기반으로 한 RL 보고서는 매우 드뭅니다. 몇 년 전, UV에서 방출되는 상향변환 RL이 네오디뮴 이온으로 도핑된 플루오로인데이트 유리 분말을 기반으로 보고되었습니다. 최근에는 네오디뮴(Nd3+) 도핑된 아연-텔루라이트 유리 분말에서 RL 작용을 시연했습니다. RL 피드백 메커니즘은 유리 입자-공기 인터페이스의 빛 반사에 의해 제공되었습니다.

유리-세라믹(GC)의 RL에 대한 작업도 드물다31,32. 그럼에도 불구하고 GC는 높은 전력 여기를 견딜 수 있고 높은 열 임계값을 갖기 때문에 광소자에 대한 흥미로운 매체입니다. 또한 GC는 희토류 이온으로 강하게 도핑되어 방출 특성을 변경할 수 있습니다. 그럼에도 불구하고, 우리가 아는 한, 현재 기사는 Nd3+ 도핑된 유리-세라믹을 기반으로 한 RL의 첫 번째 보고서입니다. 우리의 목표는 GC 분말의 결정화 정도가 RL의 성능에 미치는 영향을 평가하고 특성화하는 것이었습니다. 이 연구를 위해, 아래에 설명된 여러 가지 이유로 모체 납-발암유리를 선택했습니다.

1\) for an increasing nucleation rate). The parameter \(b\) is the dimensionality of the crystal grown (b = 1 for 1D, b = 2 for 2D and b = 3 for 3D crystal) and c is the growth index (c = 0.5 for diffusion-controlled growth and c = 1 for interface-controlled growth)42. In the present case, the Avrami exponent was obtained from the fitting of the experimental data to the JMAK model (Eq. 2) and \(n\) was found to be approximately 0.89. In this case, the values for b and c must be 1 and 0.5, respectively, which means that the dimensionality of the crystals were 1D and the growth process was diffusion-controlled. The parameter \(a\) is 0.39 which corresponds to a decreasing nucleation rate as a function of time46. The effective activation energy, \({E}_{eff},\) was not estimated in this work since additional crystallinity degree versus annealing time curves for other temperatures would be necessary. Nevertheless, the investigation of the details concerning the crystals growth kinetics were out of the scope of the present work./p> EFEth, a fast emission was observed, in the nanosecond range following the pump laser pulse, superimposed on the slower signal (in the µs range) due to the spontaneous emission by the ions that are not participating in the stimulated emission process. The temporal behavior shown by the other samples is like the one shown in Fig. 10b./p> 99.99%). Although it is expected that a large concentration of Nd2O3 in the glass samples causes luminescence concentration quenching (LCQ), we have already observed that the RL performance is enhanced for higher rare-earth ions concentrations, despite the occurrence of LCQ30. The reason is that the dynamic of the RL emission occurs in the nanosecond regime while the PL occurs is in the microsecond range25,30. The glasses were obtained by conventional melt-quenching technique. Reagents were melted at 1200 °C in a platinum crucible for 1 h, and then, quenched in water, at room temperature to prevent crystallization. The resulting GPM glasses were ground using a mortar and pestle to obtain a fine powder. Approximately 18 mg of the GPM powder were submitted to Differential Scanning Calorimetry (DSC) analysis (Labsys Evo, Setaram), to verify the most suitable temperatures for the crystallization process. DSC analysis was conducted in N2 atmosphere (100 mL/min) using an alumina crucible and the heating rate was 20 °C/min./p>