안료의 정확한 시뮬레이션

Oct 20, 2023

Nature Communications 13권, 기사 번호: 2912(2022) 이 기사 인용

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광합성의 주요 단계는 색소-단백질 복합체(PPC)에서 엑시톤의 생성, 수송 및 포획에 의존합니다. 일반적으로 PPC는 많은 이산 내부 색소 모드와 준연속 단백질 모드를 비슷한 강도의 진동 및 전자 결합과 결합하여 고도로 구조화된 진동 스펙트럼을 보유합니다. 결과적인 진동 역학의 복잡성은 분광학 데이터와 기본 현미경 모델 간의 정량적 연결을 설정하는 데 중요한 과제를 제기합니다. 여기에서는 두 가지 모델 시스템, 즉 콜리플라워의 수용성 엽록소 결합 단백질과 박테리아 반응 센터의 특별한 쌍을 고려하여 수치적으로 정확한 시뮬레이션 방법을 사용하여 이 문제를 해결하는 방법을 보여줍니다. 우리는 선형 스펙트럼의 수치 계산에 전체 다중 모드 진동 동역학을 포함하면 전자 매개변수 추정에 대한 체계적이고 정량적으로 중요한 수정이 이루어짐을 보여줍니다. 이러한 다중 모드 진동 효과는 다차원 비선형 스펙트럼에서 수명이 긴 진동의 기원에 관한 오랜 논의와 관련이 있는 것으로 나타났습니다.

LH(빛 수확) 안테나와 RC(광화학 반응 센터)는 식물, 조류 및 박테리아의 광합성 장치의 기본 구성 요소를 제공합니다1. 주로 이러한 분자 집합체는 PPC를 형성하기 위해 특정 단백질과 복합체를 이루는 흡수 분자(색소)로 구성됩니다. 생물학에 대한 근본적인 중요성에도 불구하고 단일 현미경 모델에서 보고된 모든 분광 데이터를 재현할 수 있을 정도로 이러한 복합체의 동적 특성을 파악하는 것은 여전히 ​​​​뛰어난 과제로 남아 있습니다.

순전히 열 변동에 따른 여기자 동역학의 축소 모델은 선형 광학 스펙트럼2,3,4,5,6,7,8,9과 합리적인 일치를 달성할 수 있습니다. 다차원 비선형 분광학의 모든 관련 측면에 대한 정량적 설명에는 환경 구조의 전체 복잡성을 고려하는 시스템-환경 상호 작용에 대한 보다 자세한 모델이 필요합니다10. 실제로 저온에서 PPC에 대한 분광학 연구는 실온 에너지 규모를 갖춘 광범위한 저주파 단백질 모드와 발생하는 수십 개의 개별 고주파 모드로 구성된 진동 환경의 존재를 보여줍니다. 주로 색소 내 역학에서 비롯됩니다. 77 K16,17 및 실온18,19 모두에서 용액 내 단량체 안료에 대한 비선형 광학 실험과 1차 원리 계산20,21은 피코초 수명을 가진 안료 내 진동 모드의 감쇠 특성을 더욱 확증합니다.

최근에는 안료가 구조화되지 않은 넓은 보손 환경과 엑시톤 전이 근처의 주파수를 갖는 소수의 진동 모드의 결합된 영향을 받는 다양한 진동 모델이 공식화되었습니다. ,28,29,30,31. 이 그림에서 진동 수명 차용은 여기 상태 사이의 일관성에 대한 오래 지속되는 진동 역학으로 이어질 수 있으며 다차원 분광학32,33,34,35,36,37에서 오래 지속되는 진동 특징의 관찰은 이 효과에 기인합니다. ,39,40,41,42,43. 그럼에도 불구하고, 이러한 장기간 지속되는 진동의 보편적으로 받아들여지는 기원의 식별은 여전히 ​​활발한 논의의 주제로 남아 있습니다34,44,45,46,47.

이 논쟁의 결정적인 해결을 방해하는 중요한 장애물은 분광학 데이터의 해석과 이를 뒷받침하는 동적 특성이 PPC 모델에 입력되는 전자 및 진동 매개변수의 특정 선택에 의해 크게 영향을 받을 수 있다는 사실입니다. 우리는 넓은 배경 외에도 사이트당 50개 이상의 내부 색소 모드를 포함하는 전체 환경 스펙트럼 밀도를 설명함으로써 고주파 수명이 긴 진동 모드의 존재가 계산된 PPC의 선형 스펙트럼과 결과적으로 전자 매개변수의 추정 값을 사용하여 실제 측정에 가장 적합한 값을 복구합니다. 이러한 수정은 선택된 공진 모드만 고려할 때 나타나지 않으며 기존의 선 모양 이론을 사용하여 얻은 예측을 훨씬 뛰어넘습니다.